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    发布时间:2019-11-21 10:03:23    编辑:大奖888游戏平台  点击:706

介观催化团队祝艳教授在金原子簇催化研究取得新进展


    常规的金纳米颗粒催化剂由于尺寸不均一以及表面结构多样化等原因导致其催化性能仅仅是催化剂整体效果的反映,不能反映出精细结构对催化性能的贡献。而且目前的谱学技术反映的是样品平均的信息,难以在原子水平上真正建立催化剂的结构与催化性能之间的对应关系。原子精度金原子簇催化剂可以实现对催化反应的精准调控,解决常规金催化剂所未能解决的问题。
    祝艳课题组研究结构精确的金原子簇催化剂在催化二氧化碳转化反应过程中由于结构上的匹配而产生独特的选择性催化作用,实现了在原子水平上调控CO2催化反应路径,从而可控地获得C1和C2产物: Au9催化CO2加氢反应主要获得甲烷,Au11催化CO2加氢反应主要获得乙醇,Au36催化CO2加氢反应主要获得甲酸。实验和计算研究发现,Au9催化得到甲烷主要是通过生成HCO*和H2CO*物种连续加氢得到CHx物种,继续加氢得到甲烷;Au11催化得到乙醇主要是通过生成的CO*物种插入CH2*获得碳碳偶联;Au36催化得到甲酸主要是通过生成HCOO*吸附物种加氢得到甲酸。此工作从原子水平上探究了金原子簇催化剂精确结构对CO2转化性能的影响,选择性控制CO2转化为高附加值化学品,对温室气体CO2转化利用研究具有重要科学意义。
    该工作以“Controllable Conversion of CO2 on Non-metallic Gold Clusters”为题在线发表在Angewandte Chemie (DOI: 10.1002/anie.201913635 and 10.1002/ange.201913635)。大奖888官网博士生杨丹为本文第一作者,大连理工大学裴玮为共同第一作者,大连理工大学赵纪军团队周思老师负责其中的计算工作,大奖888官网介观催化团队负责人丁维平教授参与了讨论。此研究得到国家自然科学基金,江苏省和大奖888官网的经费资助。
 
 
注:(a) Crystal structure of Au9, Au11, and Au36 clusters; (b) Catalytic performances of CO2 hydrogenation over the three catalysts; (c) Energy diagrams of CO2 hydrogenation on the three clusters by DFT calculations.

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