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    发布时间:2019-01-15 09:34:49    编辑:大奖888游戏平台  点击:1297

Science Advances:Dynamical interference in the vibronic bond breaking reaction of HCO


    类似光学“杨氏双缝干涉”,微观粒子因其量子特性可表现出波动性,继而发生物质波干涉。当粒子有多条路径通往同一终点时,不同路径之间的相位差可能会造成干涉。然而物质波干涉在化学反应中十分罕见,这是由于反应物多个量子态的平均效应而难以观测。近年来,得益于实验技术和理论计算方法的发展,化学家们已经揭示了一些化学反应中存在量子干涉的实例。例如杨学明等人完成的关于水分子 态光解的研究。水分子 态光解中存在两条解离路径,一条是HOH线性构型的锥形交叉点,另一条通过HHO线性构型的锥形交叉点。两条不同路径的干涉使得产物转动态存在奇偶交替的振荡,类似于“杨氏双缝干涉”,因而称为“Chemical Double Slit(化学双缝)”。
    最近,大奖888官化学机构谢代前课题组和合作者通过理论计算结合实验揭示了HCO 态光解反应中存在物质波干涉(见下图)。高分辨的实验观测获得了以前没观测到的产物转动分布的振荡结构。量子动力学计算重现了实验结果。准经典轨线计算发现基态势能面上的能垒使H原子解离过程中运动方向发生偏转。特别地,这个能垒的形状能使不同的轨迹偏转到同一个角度,类似非弹性碰撞中发现的“彩虹效应”。不同的轨迹有不同的相位,到达空间中同一点或者同一个产物末态就会形成干涉。这种干涉使得解离产物CO的转动态分布上呈现奇偶交替的振荡结构。不同于H2O 态光解,HCO 态光解反应不同轨迹的干涉是发生在同一个势能面上,是由势能面独特形状造成的。该工作揭示了一个由势能面独特结构所造成的物质波干涉的实例,拓宽了人们对于干涉这一问题在化学反应中的认识。此研究与新墨西哥大学郭华课题组、加州大学河滨分校张劲松课题组以及密苏里科学技术大学Richard Dawes课题组合作共同完成。
 
 
aHCO基态与A态势能面示意图(b)实验测量与理论模拟产物转动态分布
c)准经典轨线计算阐述反应机理(d)散射波函数中存在干涉条纹
 
    这一成果以“Dynamical interference in the vibronic bond breaking reaction of HCO”为题发表在Science Advances,20195, eaau0582上, 并被物理化学学报选为亮点文章介绍。大奖888官网为第一署名单位,博士生韩山雨为第一作者。该研究工作得到了国家重点研发计划和国家自然科学基金的资助。

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